近年来，聚合物固态电解质在高能量密度锂金属电池领域受到了广泛关注。离子液体作为离子聚合物固态电解质（IPE）的基本组分，筛选具有高离子电导率和宽的电化学窗口的离子液体是实现高安全和高能量密度锂金属电池的关键。为此，汪莹课题组开发了一种嵌入量子化学计算和图卷积神经网络的机器学习工作方法如图1所示。将 IoLiTec网站中不同的阴离子和氧离子交叉结合生成2220个（13%的离子液体具有测量的物化性质）离子液体作为原始数据集，分别利用RDKit和Psi4生成了60个分子结构描述符和14个计算电子结构变量作为最终数据集，采用无监督学习以及统计回归和分类的监督学习最终筛选出49个常温下为液态、常温下电导率大于5 mS cm^-1且电化学窗口大于4 V的离子液体，如图2所示。  

  图1. 筛选具有高离子电导率和宽电化学窗口的离子液体的机器学习工作流程

图2. 监督学习的结论分析与离子液体的筛选结果

为了验证该机器学习工作流程的精度及效率，基于推荐列表中的离子液体开发了5种IPEs，并验证了与锂金属阳极耦合的电化学性能。基于IPE搭配高面载量（10.3 mg cm^-2）的商业化磷酸铁锂（LiFePO₄）阴极与锂金属阳极组装的全电池显示出优异的长循环寿命及倍率容量。在室温下以0.5 C（0.83mA cm^-2）稳定循环350圈仍有96%的容量保持率，50 ℃以更高倍率2 C（3.32mA cm^-2）循环350圈后保持了80%的容量，且平均库伦效率高于99.9%，这有望满足广泛使用的便携式设备的快速充电/放电要求。同时，在80℃高温下也表现出出色的热稳定性和倍率性能，在5 C（8.3mA cm^-2）的高电流密度下具有120 mAh g^-1的充放电比容量，这代表了最先进的聚合物固态锂金属电池的性能。

图3. Li|IPEs-C₂mimTFO|LiFePO4全电池的长循环性能及倍率性能

在ML模型方面，通过独特的面向对象的无监督学习和多步监督学习。这种综合方法对于提高ML在针对实际应用中有的效率至关重要。与以往的文献相比，我们没有关注熔点、粘度和离子电导率等个别特性，而是首先将离子电导率因素与电化学窗口相结合，作为电池电解质选择的指南。在电解质材料开发和性能评估方面，这项工作进一步证实了刚性棒状液晶聚电解质PBDT作为一种必需的聚合物基体，可以开发出一系列具有极高CE和优异的高温快速充放电性能的固态聚合物电解质。

该研究成果近期在线发表于《自然通讯》 Li, K., Wang, J., Song, Y. & Wang, Y*, Nat. Commun. 14, 2789, doi:10.1038/s41467-023-38493-7 (2023). 青年研究员汪莹为该工作的通讯作者，李凯（2023级博士）为第一作者，2022级硕士王纪峰和2022级博士宋媛媛共同参与该工作。特别感谢国家自然科学基金优秀青年科学基金项目（海外）、上海市浦江人才、复旦大学高分子科学系、聚合物分子工程国家重点实验室等对本研究工作的大力支持。

全文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-38493-7

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