随着便携设备、电动汽车和大规模电网对高能量密度、快速充电电池的需求增长，传统液态电解质因易燃性和高压下的副反应（如界面副反应、气体析出、过渡金属溶解等）受到限制。离子聚合物电解质（IPEs）兼具安全性和界面适应性，但其实现多目标优化（如离子电导率、电化学窗口、循环稳定性）需要在高维化学空间中探索，传统试错法效率低、成本高。此研究展示了高效处理多目标优化的创新方法，为锂电池材料的开发与优化提供了关键见解。

在锂电池材料探索中，高效识别最优离子聚合物电解质（IPEs）配方是一个关键挑战。我们采用结合核函数高斯过程（GP）与多种采集函数的方法（包括预期改进EI、改进概率PI、上置信界UCB和Thompson采样），在仅探索2.8%的化学空间后，快速锁定了最优的TFSI基IPEs配方，如图1所示。这种多目标优化方法显著降低了实验成本。

IPEs的制备包括两步流程：即先形成前驱离子聚合物复合物（IPC），然后进行离子交换得到离子聚合物电解质（IPE）。设计了一个由四个参数（PBDT浓度、IL类型、锂盐混合物类型和锂盐比例）构成的化学空间，总计504种IPEs配方。通过多目标贝叶斯优化（MOBO）的闭环主动学习工作流程，优化了离子电导率、电化学稳定窗口及循环性能，最终确定了最优配方。这一配方在高压和快速充电条件下表现出优异性能，验证了MOBO的有效性和灵活性。

图1.通过闭环和多目标主动学习对离子聚合物电解质（IPE）进行开发和优化。

基于闭环MOBO流程及实验验证，IPEs在锂金属电池中展现出卓越的导电性和稳定性。但为了适应大规模储能应用及降低无水操作环境的成本，将水分子引入IPE(TFSI)，用于水系锂离子电池中。通过水分子调控微观环境，形成一个“离子海洋”，将水分子作为配位和润滑层，促进了更高效的锂离子传输，为开发高性能锂电池提供了创新性路线。

在IPEs中引入水分子，通过形成刚性聚电解质骨架与水的强氢键网络，不仅抑制了水的反应性（如HER/OER），还将水系电解质电化学窗口拓宽至5.1 V，并将离子电导率提升至8.9 mS cm⁻¹，如图2所示。这一创新设计在拓展IPEs应用上取得了显著成效。

图2.通过电化学分析和原位同步辐射广角X射线衍射表征，探索water-IPE(TFSI)在ALIBs中的应用潜力。

该研究成果以“Multi-Objective Optimization of Ionic Polymer Electrolytes for High-Voltage Fast-Charging and Versatile Lithium Batteries”为题近期在线发表于《Advanced Materials》 。青年研究员汪莹为该工作的通讯作者，宋媛媛（2022级博士），居嘉哲（2023级硕士）为共同第一作者。特别感谢国家自然科学基金、上海市浦江人才、复旦大学高分子科学系、聚合物分子工程全国重点实验室、高分子科学智能研究中心等对本研究工作的大力支持。

欢迎关注汪莹课题组研究进展：https://ywangpolymer.fudan.edu.cn/

论文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202500941