科研动态

闫强课题组在耗散自组装领域取得初步进展

发布时间:2018-01-19 

时至今日,自组装科学(Self-Assembly Science)已取得了极大成就,各种类型、各种形貌、各种功能的组装体已广泛应用于各个已知的领域。从物理化学角度上来看,这些熟知的自组装体系全部受控于经典热力学原理(thermal equilibrium-control),稳定于能量最小的热力学平衡态,体系平衡一旦建立,所有参量将不随时间变化;但实际上,生物体内绝大部分自组装体系并非如此运作。截然相反,生物组装体受控于耗散热力学(dissipation-control),体系必须依托外界能量的持续输入才能表现出瞬态组装的趋势,一旦失去能量供给或能量消耗,组装体立即表现出解组装的行为。体系始终运行在高能量的非平衡态,所有参量随时间呈现周期性变化。模拟这种能量驱动的耗散自组装(dissipative self-assembly)是真正构造仿生组装体的基础。但是,目前相关研究非常罕见,其原因主是将能流输入/输出有序整合到分子组装体内部非常困难。

  


近期,闫强课题组在这类非常规的耗散自组装领域取得初步进展,开发出一类特殊的非平衡态纳米组装体,通过引入外界三磷酸腺苷(ATP)能流,组装体能够随时间变化周期性自动运行,在低曲率形态和高曲率形态之间往复变化,做类似心脏的自脉动行为(self-pulsation)。而且,调节ATP能流的强度可以精确控制这种脉动行为的周期、频率、振幅和寿命。这种组装体由一类带有ATP仿生受体单元的聚合物组成,ATP分子的引入可以被组装体上的受体捕捉从而引发组装体变形,而组装体内固定的酶分子可分解ATP引发竞争性逆反应。这二者协同作用导致组装体始终在两个非平衡态下周而复始的运行,从而引起周期性的脉动。利用这个特点,可以将其应用在长周期循环的药物缓释或者选择性膜分离材料中。

相关论文Periodically Self-Pulsating Microcapsules as Programmed Micro-separator via ATP-Regulated Energy Dissipation发表于综合类科学期刊Advanced Science, 2018, 5, 1700591与Pulsating Polymer Micelles via ATP-Fueled Dissipative Self-Assembly 发表于ACS Macro Lett. 2017, 6, 1151,并被选为ACS Editors’ Choice。我系博士生郝翔为两篇论文的第一作者,闫强为通讯作者。上述研究得到了国家自然科学基金委的资助。

                                       


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